Hemijska stabilnost dopianog barijum-cerijum-oksida kao elektrolita za gorivne ćelije na bazi oksida u čvrstom stanju

Abstract

Predmet ovog integralnog istraživanja je ispitivanje uticaja različitih količina Zr4+, Nb5+ i Ta5+ na hemijsku stabilnost, mikrostrukturna i električna svojstva BaCe0.9Y0.1O3–δ kao elektrolita za gorivne ćelije na bazi oksida u čvrstom stanju. Pored toga, izvršeno je poređenje tih materijala sa BaCe1–xInxO3–δ (x= 0.15; 0.20 i 0.25), a korišćene su i dve različite metode sinteze keramičkih prahova: metoda reakcije u čvrstom stanju i metoda samosagorevanja. Neporozni elektroliti su dobijeni sinterovanjem uniaksijalno presovanih keramičkih prahova BaCe0.9Y0.1O3–δ i BaCe0.9–xY0.1MxO3–δ (x= {0.01; 0.03; 0.05}, M= {Zr4+; Nb5+; Ta5+}) na 1550 °C u toku 5 h. S druge strane, BaCe1–xInxO3–δ su sinterovani na znatno nižoj temperaturi (1300 °C), na kojoj je izdvajanje BaO oksida praktično nemoguće, i to predstavlja glavnu prednost In kao dopanta. Električna karakterizacija sinterovanih uzoraka je izvršena elektrohemijskom impedansnom analizom. Ukupna provodljivost, merena u temperaturnom intervalu od 550–750 °C u atmosferi vlažnog vodonika, opadala je sa snižavanjem temperature i sa porastom koncentracije dopanata za BaCe0.9–xY0.1MxO3–δ (M= {Zr4+; Nb5+; Ta5+}), dok je kod BaCe1–xInxO3–δ primećen suprotan trend, ali su provodljivosti u slučaju dopiranja indijumom bile znatno manje. Hemijska stabilnost elektrolita je ispitana izlaganjem uzoraka atmosferi CO2 na 700 °C u toku 5 h. Svi elektroliti BaCe1–xInxO3–δ su bili postojani na uticaj CO2, kod BaCe0.85Y0.1Nb0.05O3–δ i BaCe0.85Y0.1Ta0.05O3–δ je primećena značajna stabilnost, dok je nestabinost ostalih uzoraka bila izraženija što je sadržaj Nb, Ta ili Zr bio manji. Elektrolit sastava BaCe0.75In0.25O3–δ (BCI25) je pokazao optimalna svojstva, pa je odabran za testiranje rada gorivne ćelije. Zahvaljujući velikoj specifičnoj površini praha BCI25, dobijenog metodom samosagorevanja, bilo je moguće njegovo procesiranje elektroforetskom depozicijom u kompaktan elektrolitni sloj od 10 μm. Izlazna snaga ćelije na 700 °C, sastava vodonik/Ni-BCI25//BCI25//La0.8Sr0.2Co0.2Fe0.8O3-BCI25/vazduh, iznosila je ~250 mW/cm2, čime je potvrđena funkcionalnost ovog elektrolita.