RatioCAT - Rational Design of Multifunctional Electrode Interfaces for Efficient Electrocatalytic Hydrogen Production

Link to this page

info:eu-repo/grantAgreement/ScienceFundRS/Promis/6062244/RS//

RatioCAT - Rational Design of Multifunctional Electrode Interfaces for Efficient Electrocatalytic Hydrogen Production (en)
Authors

Publications

Nedavni razvoj kompozitnih elektrokatalizatora reakcije izdvajanja vodonika na bazi TiO2 nanotubularnih nizova kao nosača

Lačnjevac, Uroš

(Srpska akademija nauka i umetnosti, Odeljenje hemijskih i bioloških nauka, 2023)

TY  - CONF
AU  - Lačnjevac, Uroš
PY  - 2023
UR  - http://rimsi.imsi.bg.ac.rs/handle/123456789/2833
AB  - Elektroliza vode u kombinaciji sa obnovljivim izvorima energije, kao što su Sunce ili vetar, predstavlja najefektivniji put za dobijanje ultračistog zelenog vodonika kao goriva sa nultom emisijom ugljenik-dioksida. Šira komercijalizacija elektrolizera vode umnogome zavisi od cene, aktivnosti i radnog veka katalizatora za katodnu reakciju izdvajanja vodonika. Često korišćena strategija za smanjenje sadržaja i povećanje masene aktivnosti skupocenih katodnih nanokatalizatora jeste njihova imobilizacija na provodne nosače sa visokorazvijenom površinom i dobrom mehaničkom i hemijskom stabilnošću. Uređene TiO2 nanotubularne strukture pripremljene anodnom oksidacijom titana su zbog svojih jedinstvenih optičkih, poluprovodničkih i elektronskih karakteristika intenzivno ispitivane za različite primene u fotokatalizi i fotoelektrohemiji [1]. Međutim, tek odnedavno je prepoznat njihov potencijal kao nosača u elektrokatalizi reakcije izdvajanja vodonika [2], pre svega zbog dobre provodnosti u katodnom smeru, trodimenzionalne strukture velike površine, korozione stabilnosti u kiseloj i alkalnoj sredini, ekološke neškodljivosti i niske cene. Ovo predavanje daće kratki osvrt na metode sinteze, strukturna i elektrohemijska svojstva i elektrokatalitičku aktivnost za izdvajanje vodonika nedavno prijavljenih kompozitnih materijala na bazi TiO2 nanotubularnih nizova.
Literatura
[1] K. Lee, A. Mazare, P. Schmuki, One-dimensional titanium dioxide nanomaterials: Nanotubes, Chem. Rev. 114 (2014) 9385.
[2] U.Č. Lačnjevac, V.V. Radmilović, V.R. Radmilović, N.V. Krstajić, RuOx nanoparticles deposited on TiO2 nanotube arrays by ion-exchange method as electrocatalysts for the hydrogen evolution reaction in acid solution, Electrochim. Acta 168 (2015) 178-190.
PB  - Srpska akademija nauka i umetnosti, Odeljenje hemijskih i bioloških nauka
C3  - Savremena stremljenja u elektrohemiji u procesu prelaska na obnovljive izvore energije:  Naučni skup posvećen 100-godišnjici rođenja inostranog člana SANU Dž. O’M. Bokrisa. Knjiga izvoda, 5. jun 2023, SANU, Beograd, Srbija.
T1  - Nedavni razvoj kompozitnih elektrokatalizatora reakcije izdvajanja vodonika na bazi TiO2 nanotubularnih nizova kao nosača
SP  - 14
UR  - https://hdl.handle.net/21.15107/rcub_rimsi_2833
ER  - 
@conference{
author = "Lačnjevac, Uroš",
year = "2023",
abstract = "Elektroliza vode u kombinaciji sa obnovljivim izvorima energije, kao što su Sunce ili vetar, predstavlja najefektivniji put za dobijanje ultračistog zelenog vodonika kao goriva sa nultom emisijom ugljenik-dioksida. Šira komercijalizacija elektrolizera vode umnogome zavisi od cene, aktivnosti i radnog veka katalizatora za katodnu reakciju izdvajanja vodonika. Često korišćena strategija za smanjenje sadržaja i povećanje masene aktivnosti skupocenih katodnih nanokatalizatora jeste njihova imobilizacija na provodne nosače sa visokorazvijenom površinom i dobrom mehaničkom i hemijskom stabilnošću. Uređene TiO2 nanotubularne strukture pripremljene anodnom oksidacijom titana su zbog svojih jedinstvenih optičkih, poluprovodničkih i elektronskih karakteristika intenzivno ispitivane za različite primene u fotokatalizi i fotoelektrohemiji [1]. Međutim, tek odnedavno je prepoznat njihov potencijal kao nosača u elektrokatalizi reakcije izdvajanja vodonika [2], pre svega zbog dobre provodnosti u katodnom smeru, trodimenzionalne strukture velike površine, korozione stabilnosti u kiseloj i alkalnoj sredini, ekološke neškodljivosti i niske cene. Ovo predavanje daće kratki osvrt na metode sinteze, strukturna i elektrohemijska svojstva i elektrokatalitičku aktivnost za izdvajanje vodonika nedavno prijavljenih kompozitnih materijala na bazi TiO2 nanotubularnih nizova.
Literatura
[1] K. Lee, A. Mazare, P. Schmuki, One-dimensional titanium dioxide nanomaterials: Nanotubes, Chem. Rev. 114 (2014) 9385.
[2] U.Č. Lačnjevac, V.V. Radmilović, V.R. Radmilović, N.V. Krstajić, RuOx nanoparticles deposited on TiO2 nanotube arrays by ion-exchange method as electrocatalysts for the hydrogen evolution reaction in acid solution, Electrochim. Acta 168 (2015) 178-190.",
publisher = "Srpska akademija nauka i umetnosti, Odeljenje hemijskih i bioloških nauka",
journal = "Savremena stremljenja u elektrohemiji u procesu prelaska na obnovljive izvore energije:  Naučni skup posvećen 100-godišnjici rođenja inostranog člana SANU Dž. O’M. Bokrisa. Knjiga izvoda, 5. jun 2023, SANU, Beograd, Srbija.",
title = "Nedavni razvoj kompozitnih elektrokatalizatora reakcije izdvajanja vodonika na bazi TiO2 nanotubularnih nizova kao nosača",
pages = "14",
url = "https://hdl.handle.net/21.15107/rcub_rimsi_2833"
}
Lačnjevac, U.. (2023). Nedavni razvoj kompozitnih elektrokatalizatora reakcije izdvajanja vodonika na bazi TiO2 nanotubularnih nizova kao nosača. in Savremena stremljenja u elektrohemiji u procesu prelaska na obnovljive izvore energije:  Naučni skup posvećen 100-godišnjici rođenja inostranog člana SANU Dž. O’M. Bokrisa. Knjiga izvoda, 5. jun 2023, SANU, Beograd, Srbija.
Srpska akademija nauka i umetnosti, Odeljenje hemijskih i bioloških nauka., 14.
https://hdl.handle.net/21.15107/rcub_rimsi_2833
Lačnjevac U. Nedavni razvoj kompozitnih elektrokatalizatora reakcije izdvajanja vodonika na bazi TiO2 nanotubularnih nizova kao nosača. in Savremena stremljenja u elektrohemiji u procesu prelaska na obnovljive izvore energije:  Naučni skup posvećen 100-godišnjici rođenja inostranog člana SANU Dž. O’M. Bokrisa. Knjiga izvoda, 5. jun 2023, SANU, Beograd, Srbija.. 2023;:14.
https://hdl.handle.net/21.15107/rcub_rimsi_2833 .
Lačnjevac, Uroš, "Nedavni razvoj kompozitnih elektrokatalizatora reakcije izdvajanja vodonika na bazi TiO2 nanotubularnih nizova kao nosača" in Savremena stremljenja u elektrohemiji u procesu prelaska na obnovljive izvore energije:  Naučni skup posvećen 100-godišnjici rođenja inostranog člana SANU Dž. O’M. Bokrisa. Knjiga izvoda, 5. jun 2023, SANU, Beograd, Srbija. (2023):14,
https://hdl.handle.net/21.15107/rcub_rimsi_2833 .

Activation of Osmium by the Surface Effects of Hydrogenated TiO2 Nanotube Arrays for Enhanced Hydrogen Evolution Reaction Performance

Krstajić Pajić, Mila N.; Dobrota, Ana S.; Mazare, Anca; Đurđić, Slađana; Hwang, Imgon; Skorodumova, Natalia V.; Manojlović, Dragan; Vasilic, Rastko; Pašti, Igor A.; Schmuki, Patrik; Lačnjevac, Uroš

(American Chemical Society, 2023)

TY  - JOUR
AU  - Krstajić Pajić, Mila N.
AU  - Dobrota, Ana S.
AU  - Mazare, Anca
AU  - Đurđić, Slađana
AU  - Hwang, Imgon
AU  - Skorodumova, Natalia V.
AU  - Manojlović, Dragan
AU  - Vasilic, Rastko
AU  - Pašti, Igor A.
AU  - Schmuki, Patrik
AU  - Lačnjevac, Uroš
PY  - 2023
UR  - http://rimsi.imsi.bg.ac.rs/handle/123456789/2706
AB  - Efficient cathodes for the hydrogen evolution reaction (HER) in acidic
water electrolysis rely on the use of expensive platinum group metals (PGMs). However, to
achieve economically viable operation, both the content of PGMs must be reduced and
their intrinsically strong H adsorption mitigated. Herein, we show that the surface effects of
hydrogenated TiO2 nanotube (TNT) arrays can make osmium, a so far less-explored PGM,
a highly active HER electrocatalyst. These defect-rich TiO2 nanostructures provide an
interactive scaffold for the galvanic deposition of Os particles with modulated adsorption
properties. Through systematic investigations, we identify the synthesis conditions (OsCl3
concentration/temperature/reaction time) that yield a progressive improvement in Os
deposition rate and mass loading, thereby decreasing the HER overpotential. At the same
time, the Os particles deposited by this procedure remain mainly sub-nanometric and
entirely cover the inner tube walls. An optimally balanced Os@TNT composite prepared at
3 mM/55 °C/30 min exhibits a record low overpotential (η) of 61 mV at a current density
of 100 mA cm−2, a high mass activity of 20.8 A mgOs
−1 at 80 mV, and a stable performance in an acidic medium. Density functional
theory calculations indicate the existence of strong interactions between the hydrogenated TiO2 surface and small Os clusters, which
may weaken the Os−H* binding strength and thus boost the intrinsic HER activity of Os centers. The results presented in this study
offer new directions for the fabrication of cost-effective PGM-based catalysts and a better understanding of the synergistic electronic
interactions at the PGM|TiO2 interface.
PB  - American Chemical Society
T2  - ACS Applied Materials and Interfaces
T1  - Activation of Osmium by the Surface Effects of Hydrogenated TiO2 Nanotube Arrays for Enhanced Hydrogen Evolution Reaction Performance
EP  - 31469
IS  - 26
SP  - 31459
VL  - 15
DO  - 10.1021/acsami.3c04498
ER  - 
@article{
author = "Krstajić Pajić, Mila N. and Dobrota, Ana S. and Mazare, Anca and Đurđić, Slađana and Hwang, Imgon and Skorodumova, Natalia V. and Manojlović, Dragan and Vasilic, Rastko and Pašti, Igor A. and Schmuki, Patrik and Lačnjevac, Uroš",
year = "2023",
abstract = "Efficient cathodes for the hydrogen evolution reaction (HER) in acidic
water electrolysis rely on the use of expensive platinum group metals (PGMs). However, to
achieve economically viable operation, both the content of PGMs must be reduced and
their intrinsically strong H adsorption mitigated. Herein, we show that the surface effects of
hydrogenated TiO2 nanotube (TNT) arrays can make osmium, a so far less-explored PGM,
a highly active HER electrocatalyst. These defect-rich TiO2 nanostructures provide an
interactive scaffold for the galvanic deposition of Os particles with modulated adsorption
properties. Through systematic investigations, we identify the synthesis conditions (OsCl3
concentration/temperature/reaction time) that yield a progressive improvement in Os
deposition rate and mass loading, thereby decreasing the HER overpotential. At the same
time, the Os particles deposited by this procedure remain mainly sub-nanometric and
entirely cover the inner tube walls. An optimally balanced Os@TNT composite prepared at
3 mM/55 °C/30 min exhibits a record low overpotential (η) of 61 mV at a current density
of 100 mA cm−2, a high mass activity of 20.8 A mgOs
−1 at 80 mV, and a stable performance in an acidic medium. Density functional
theory calculations indicate the existence of strong interactions between the hydrogenated TiO2 surface and small Os clusters, which
may weaken the Os−H* binding strength and thus boost the intrinsic HER activity of Os centers. The results presented in this study
offer new directions for the fabrication of cost-effective PGM-based catalysts and a better understanding of the synergistic electronic
interactions at the PGM|TiO2 interface.",
publisher = "American Chemical Society",
journal = "ACS Applied Materials and Interfaces",
title = "Activation of Osmium by the Surface Effects of Hydrogenated TiO2 Nanotube Arrays for Enhanced Hydrogen Evolution Reaction Performance",
pages = "31469-31459",
number = "26",
volume = "15",
doi = "10.1021/acsami.3c04498"
}
Krstajić Pajić, M. N., Dobrota, A. S., Mazare, A., Đurđić, S., Hwang, I., Skorodumova, N. V., Manojlović, D., Vasilic, R., Pašti, I. A., Schmuki, P.,& Lačnjevac, U.. (2023). Activation of Osmium by the Surface Effects of Hydrogenated TiO2 Nanotube Arrays for Enhanced Hydrogen Evolution Reaction Performance. in ACS Applied Materials and Interfaces
American Chemical Society., 15(26), 31459-31469.
https://doi.org/10.1021/acsami.3c04498
Krstajić Pajić MN, Dobrota AS, Mazare A, Đurđić S, Hwang I, Skorodumova NV, Manojlović D, Vasilic R, Pašti IA, Schmuki P, Lačnjevac U. Activation of Osmium by the Surface Effects of Hydrogenated TiO2 Nanotube Arrays for Enhanced Hydrogen Evolution Reaction Performance. in ACS Applied Materials and Interfaces. 2023;15(26):31459-31469.
doi:10.1021/acsami.3c04498 .
Krstajić Pajić, Mila N., Dobrota, Ana S., Mazare, Anca, Đurđić, Slađana, Hwang, Imgon, Skorodumova, Natalia V., Manojlović, Dragan, Vasilic, Rastko, Pašti, Igor A., Schmuki, Patrik, Lačnjevac, Uroš, "Activation of Osmium by the Surface Effects of Hydrogenated TiO2 Nanotube Arrays for Enhanced Hydrogen Evolution Reaction Performance" in ACS Applied Materials and Interfaces, 15, no. 26 (2023):31459-31469,
https://doi.org/10.1021/acsami.3c04498 . .
2